Οι περοβσκιτικές δίοδοι εκπομπής φωτός (PeLED), με τα σημαντικά πλεονεκτήματά τους, όπως το χαμηλό κόστος υλικού, η υψηλή φωτεινότητα και τα ρυθμιζόμενα χρώματα εκπομπής, έχουν γίνει εξαιρετικά υποσχόμενοι υποψήφιοι για τεχνολογίες οθονών και φωτισμού επόμενης γενιάς. Από την πρώιμη ανάπτυξή τους, οι PeLED έχουν επιτύχει αξιοσημείωτες ανακαλύψεις στην απόδοση. Αυτό το άλμα δεν προέρχεται μόνο από καινοτομίες στο ίδιο το υλικό του εκπεμπόμενου στρώματος, αλλά, κυρίως, από τις συνεργιστικές επιδράσεις της συνολικής βελτιστοποίησης της δομής της συσκευής, της βελτιωμένης έγχυσης φορέων και της απόδοσης ανασυνδυασμού, καθώς και από τις εξελίξεις στη μηχανική διεπαφών. Οι εξελίξεις στη μηχανική διεπαφών έχουν μειώσει αποτελεσματικά την απώλεια ενέργειας και τα παθητικοποιημένα ελαττώματα. Σε αυτό το πλαίσιο, το στρώμα μεταφοράς οπών (HTL) που βρίσκεται μεταξύ του εκπεμπόμενου στρώματος και της ανόδου παίζει κρίσιμο ρόλο. Καθορίζει άμεσα την απόδοση της έγχυσης οπών, την απώλεια μη ακτινοβολικού ανασυνδυασμού στη διεπαφή και τη συνολική λειτουργική σταθερότητα της συσκευής. Επομένως, η εις βάθος έρευνα και βελτιστοποίηση του HTL είναι απαραίτητες για την περαιτέρω βελτίωση της απόδοσης και της διάρκειας ζωής των PeLED, ένα βασικό βήμα στην επιτάχυνση της μετάβασης αυτής της τεχνολογίας από την εργαστηριακή έρευνα σε πρακτικές εφαρμογές σε οθόνες, φωτισμό και βιοαπεικόνιση.
Στη δομή ακίδων των μπλε PeLED, το πολυ(3,4-αιθυλενοδιοξυθειοφαίνιο):πολυστυρενοσουλφονικό χρησιμοποιείται ευρέως ως υλικό μεταφοράς οπών λόγω της υψηλής κινητικότητας των οπών, της καλής οπτικής διαφάνειας και της επεξεργασιμότητας σε διάλυμα. Ωστόσο, το PEDOT:PSS παρουσιάζει σημαντικούς περιορισμούς στα μπλε PeLED: η αναντιστοιχία του ενεργειακού επιπέδου με το ενεργό στρώμα του περοβσκίτη οδηγεί σε υψηλό φράγμα έγχυσης οπών και σοβαρό μη ακτινοβολικό ανασυνδυασμό. η εγγενής υγροσκοπικότητά του εισάγει περιβαλλοντική υγρασία, επιταχύνοντας την υποβάθμιση και τον διαχωρισμό φάσεων του υλικού του περοβσκίτη. ταυτόχρονα, η αγωγιμότητά του είναι ευαίσθητη στις συνθήκες επεξεργασίας και τους περιβαλλοντικούς παράγοντες, με αποτέλεσμα ασταθή απόδοση της συσκευής και σημαντικές διακυμάνσεις στην απόδοση.
Για την αντιμετώπιση αυτών των σημείων συμφόρησης, η εισαγωγή ενός ενδιάμεσου στρώματος πολυμερούς μεταξύ της διεπαφής HTL και περοβσκίτη για την κατασκευή ενός λειτουργικού στρώματος γεφύρωσης έχει γίνει μια αποτελεσματική συστηματική λύση. Αυτή η δομή ενδιάμεσου στρώματος επιτρέπει την ακριβή διαμόρφωση ενεργειακού χάσματος για την επίτευξη αποτελεσματικής έγχυσης οπών, χρησιμοποιεί παθητικοποίηση διεπαφής σε μοριακό επίπεδο για την καταστολή του μη ακτινοβολικού ανασυνδυασμού και δημιουργεί ένα χημικά αδρανές φράγμα για τον μετριασμό των καταστροφικών αντιδράσεων, ενισχύοντας έτσι συνεργιστικά την απόδοση της φωτοηλεκτρικής μετατροπής και τη διάρκεια ζωής της συσκευής. Μεταξύ των διαφόρων επιλογών, το πολυ(Ν-βινυλοκαρβαζόλιο) (PVK) συχνά ξεπερνά άλλα πολυμερικά υλικά μεταφοράς οπών λόγω της εξαιρετικής ικανότητας σχηματισμού φιλμ, η οποία του προσδίδει ανώτερη ποιότητα και σταθερότητα διεπαφής. Παρ 'όλα αυτά, η εγγενώς χαμηλή κινητικότητα φορέων του PVK παραμένει ένα βασικό σημείο συμφόρησης. Παρά τις προσπάθειες βελτίωσης των δυνατοτήτων μεταφοράς φορτίου μέσω πρόσμιξης ή προσθετικής μηχανικής, η υπέρβαση των περιορισμών που επιβάλλονται από την ηλεκτρονική δομή του πολυμερικού σκελετού παραμένει δύσκολη. Επομένως, διατηρώντας παράλληλα τα υπάρχοντα πλεονεκτήματα διαμόρφωσης διεπαφής του PVK, υπάρχει επείγουσα ανάγκη ανάπτυξης νέων πολυμερικών δομών με υψηλή κινητικότητα μέσω καινοτόμου μοριακού σχεδιασμού.
Προηγούμενη εργασία ανέφερε το μη ενισχυμένο πολυμερές HTM, ένα «πολυμερές με βάση το πολυβινυλοκαρβαζόλιο», που κατασκευάστηκε συνδυάζοντας μια μη συζευγμένη ραχοκοκαλιά πολυαιθυλενίου με πλευρικές αλυσίδες «τύπου Α» με βάση το καρβαζόλιο. Όταν χρησιμοποιείται ως γεφυρωτικό στρώμα μεταξύ PEDOT:PSS και περοβσκίτη, αυτός ο δομικός σχεδιασμός ρυθμίζει αποτελεσματικά τα επίπεδα ενέργειας, προάγει τη μεταφορά οπών και την ευθυγράμμισή τους με το στρώμα περοβσκίτη και καταστέλλει τον μη ακτινοβολικό ανασυνδυασμό. Τα μπλε PeLED (μήκος κύματος εκπομπής 488 nm) που βασίζονται σε αυτή τη δομή παρουσίασαν τάση λειτουργίας 3 V και μέγιστη εξωτερική κβαντική απόδοση 3,26%, μια βελτίωση 1,27 φορές σε σύγκριση με συσκευές χωρίς το γεφυρωτικό στρώμα. Αυτές οι βελτιώσεις στην απόδοση επικυρώνουν έντονα την ανωτερότητα της στρατηγικής που συνδυάζει τη μη συζευγμένη ραχοκοκαλιά με αρωματικά νανομέσα τύπου Α. Θεωρητικές μελέτες έχουν δείξει ότι η εισαγωγή ισχυρών ομάδων που απορροφούν ηλεκτρόνια (όπως κυανό, -CN) στον μοριακό σκελετό του PVK μπορεί να βελτιστοποιήσει την αποτελεσματικότητα της εξαγωγής φορτίου στην επιφάνεια ενισχύοντας τη μοριακή διπολική ροπή και βελτιώνοντας τη σταθερότητα της μεμβράνης μέσω διαμοριακών αλληλεπιδράσεων διπόλου-διπόλου.
Συνεπώς, για να διερευνήσουν περαιτέρω τις δυνατότητες της στρατηγικής "hmolecular meshing" και να βελτιώσουν την απόδοση της συσκευής, οι Xie Linghai et al. από το Πανεπιστήμιο Ταχυδρομείων και Τηλεπικοινωνιών του Nanjing, διατηρώντας παράλληλα αυτήν την βασική στρατηγική, εισήγαγαν κυανοομάδες για να κατασκευάσουν μια δομή δότη-δέκτη, σχεδιάζοντας και συνθέτοντας ένα αρωματικό πολυμερές νανομεγέθους τύπου Α με κυανό-λειτουργικότητα, το P-CzCN. Ο πειραματικός χαρακτηρισμός δείχνει ότι το P-CzCN παρουσιάζει σημαντικά βελτιωμένη κινητικότητα οπών και εξαιρετική ικανότητα παθητικοποίησης ελαττωμάτων. Συνδυάζοντας θεωρητικούς υπολογισμούς και χαρακτηρισμό πολλαπλών κλιμάκων, αυτή η εργασία διασαφηνίζει συστηματικά τον συνεργιστικό μηχανισμό ρύθμισης της τροποποίησης κυανίου στη συμπεριφορά μοριακής στοίβαξης, τις διαδρομές μεταφοράς φορέων και την ευθυγράμμιση των επιπέδων ενέργειας της διεπιφάνειας. Τα μπλε PeLED με γεφυρωτικά στρώματα P-CzCN πέτυχαν μέγιστη φωτεινότητα 4040 cd m⁻² και εξωτερική κβαντική απόδοση 5,39% στα 488 nm. Υπό διαφορετικές τάσεις, το φάσμα ηλεκτροφωταύγειας επικεντρώνεται σταθερά στα 488 nm, παρουσιάζοντας εξαιρετική φασματική σταθερότητα. Το P-CzCN παρέχει ένα σημαντικό παράδειγμα για τη λειτουργικοποίηση του HTM που βασίζεται στο δίκτυο και έχει μεγάλη σημασία για την προώθηση της πρακτικής εφαρμογής της τεχνολογίας blue PeLED.
