Οι οργανικοί-ανόργανοι υβριδικοί ημιαγωγοί περοβσκίτη έχουν προσελκύσει μεγάλο ενδιαφέρον λόγω των εξαιρετικών οπτοηλεκτρονικών ιδιοτήτων τους και χρησιμοποιούνται ευρέως σε ηλιακά κύτταρα, φωτοηλεκτροχημικά κύτταρα, λέιζερ και διόδους εκπομπής φωτός (LED). Μεταξύ αυτών, τα LED με βάση τον περοβσκίτη (ειδικά αυτά που χρησιμοποιούν CH₃Νιου Χάμσαϊρ₃PbBr₃) έχουν γίνει ένας πολλά υποσχόμενος ερευνητικός τομέας την τελευταία δεκαετία. Ωστόσο, οι παγιδευμένες καταστάσεις (ειδικά αυτές στις διεπαφές) περιορίζουν σοβαρά την απόδοση και τη σταθερότητα των LED περοβσκίτη. Αυτές οι ενεργειακά εντοπισμένες καταστάσεις εντός του ενεργειακού χάσματος παγιδεύουν και απελευθερώνουν φορείς φορτίου, μειώνοντας έτσι την κινητικότητα των φορέων, αυξάνοντας τον μη ακτινοβολικό ανασυνδυασμό και οδηγώντας σε μείωση της απόδοσης της συσκευής. Οι παγιδευμένες καταστάσεις στα LED περοβσκίτη προέρχονται κυρίως από τα όρια των κόκκων, τα εγγενή ελαττώματα και τις αλληλεπιδράσεις των διεπαφών. Για παράδειγμα, συγκεκριμένα σημειακά ελαττώματα όπως οι κενές θέσεις αλογόνου και οι κενές θέσεις Α, οι αντιθέσεις μολύβδου-αλογόνου και τα διάκενα αλογόνου μπορούν να προκαλέσουν μη ακτινοβολικές απώλειες. Οι κενές θέσεις αλογόνου σχηματίζουν θετικά φορτισμένες θέσεις, εισάγοντας ελαττωματικές καταστάσεις στο ενεργειακό χάσμα, παγιδεύοντας έτσι ηλεκτρόνια και εξουδετερώνοντας οπές, οδηγώντας σε ανασυνδυασμό ηλεκτρονίων-οπών με τη βοήθεια παγίδευσης, ο οποίος μειώνει σημαντικά την απόδοση της συσκευής.
Οι Γου κ.λπ. αλ. παρείχαν προηγουμένως άμεσες ενδείξεις για τέτοιες παγίδες σε λεπτές μεμβράνες περοβσκίτη ιωδιούχου μεθυλαμμωνίου-μολύβδου χρησιμοποιώντας φασματοσκοπία υπεριώδους φωτοηλεκτρονίου. Αντίθετα, η υπερβολική περιεκτικότητα σε αλογόνα στο περιβάλλον μπορεί να οδηγήσει στο σχηματισμό επιφανειακών στρωμάτων πλούσιων σε αλογόνα, με αποτέλεσμα ένα φαινόμενο αυτοπαθητικοποίησης, προωθώντας την παραγωγή διεγέρτη και αυξάνοντας τον ρυθμό ακτινοβόλου ανασυνδυασμού. Ο μη ακτινοβόλος ανασυνδυασμός που υποβοηθείται από παγίδες είναι ένας σημαντικός παράγοντας που οδηγεί σε απώλεια φωτεινής απόδοσης, ειδικά σε χαμηλές πυκνότητες φορέων. Εκτός από την προώθηση του ανασυνδυασμού, οι παγιδευμένες καταστάσεις μπορούν επίσης να γίνουν κανάλια για μετανάστευση ιόντων, επιδεινώνοντας περαιτέρω την υποβάθμιση της απόδοσης της συσκευής. Ένα άλλο σημαντικό πρόβλημα είναι η ανισορροπία της έγχυσης φορέων στις διόδους εκπομπής φωτός περοβσκίτη, η οποία οδηγεί σε συσσώρευση φορέων στη διεπαφή, πυροδοτώντας μη ακτινοβόλο ανασυνδυασμό και σημαντική φωτεινή απόσβεση. Για την αντιμετώπιση αυτού του ζητήματος, η εξισορρόπηση της κινητικότητας των φορέων μεταξύ του στρώματος μεταφοράς ηλεκτρονίων και του στρώματος μεταφοράς οπών έχει αποδειχθεί αποτελεσματική στρατηγική για την εξασφάλιση ισορροπημένης έγχυσης φορέων εντός των διόδων εκπομπής φωτός περοβσκίτη. Επιπλέον, η μετανάστευση ιόντων που προκαλείται από το ηλεκτρικό πεδίο επιδεινώνει αυτές τις προκλήσεις, οδηγώντας σε ανώμαλες συμπεριφορές όπως η υστέρηση φωτορεύματος, η υστέρηση ρεύματος-τάσης, η πολικότητα της συσκευής που μπορεί να αλλάξει και η ασυνήθιστα υψηλή στατική διηλεκτρική σταθερά. Η μετανάστευση ιόντων επιδεινώνει περαιτέρω τον σχηματισμό και την ενεργοποίηση παγιδευμένων καταστάσεων, ενισχύοντας τις αρνητικές επιπτώσεις τους στην απόδοση της συσκευής.
Η ερευνητική ομάδα είχε προηγουμένως καταδείξει ότι η παθητικοποίηση με χρήση οργανοχλωριδίων (όπως χλωριούχο χολίνη) μπορεί να καταστείλει αποτελεσματικά τη μετανάστευση ιόντων και να μειώσει τις παγιδευμένες καταστάσεις σε περοβσκιτικά LED, βελτιώνοντας έτσι τη φασματική σταθερότητα και την απόδοση της συσκευής. Πρόσφατες μελέτες έχουν επιβεβαιώσει περαιτέρω την αποτελεσματικότητα των στρατηγικών παθητικοποίησης ελαττωμάτων στη βελτίωση της απόδοσης της συσκευής μειώνοντας τις παγιδευμένες καταστάσεις και τη μετανάστευση ιόντων. Για παράδειγμα, οι Ξου κ.λπ. αλ. κατέδειξαν την υλοποίηση σταθερών στο χρώμα βαθύ μπλε περοβσκιτικών LED χρησιμοποιώντας οργανοχλωριώδη μηχανική, με το κλειδί να είναι η μείωση των παγιδευμένων καταστάσεων και της μετανάστευσης ιόντων. Ομοίως, οι Γιουν κ.λπ. αλ. επεσήμαναν τις προκλήσεις που θέτει η μετανάστευση ιόντων και οι παγιδευμένες καταστάσεις στα μπλε περοβσκιτικά LED βρωμιούχου καισίου μολύβδου και πρότειναν τη χρήση υδροβρωμικής υδραζίνης για τη συνθετική μηχανική για τον έλεγχο των επιπέδων ελαττωμάτων και τη μείωση της σύζευξης φωνονίων, βελτιώνοντας έτσι την απόδοση της συσκευής. Ωστόσο, αυτές οι μελέτες επικεντρώνονται κυρίως στη μηχανική υλικών και δεν διερευνούν άμεσα τη δυναμική των διασυνδετικών φορέων ούτε αναλύουν ποσοτικά τον ανασυνδυασμό με τη βοήθεια παγίδευσης. Επιπλέον, παρόλο που οι στρατηγικές παθητικοποίησης ελαττωμάτων έχουν αποδειχθεί ότι καταστέλλουν τη μετανάστευση ιόντων, ο αντίκτυπός τους στην ισορροπία έγχυσης φορτίου παραμένει προς διερεύνηση σε βάθος.
Ερευνητές στο Εθνικό Πανεπιστήμιο Τσενγκ Κουνγκ στην Ταϊβάν, με επικεφαλής τον Τζουνγκ-Δόντι ζώου Γκούο, χρησιμοποίησαν φασματοσκοπία διέλευσης για να διερευνήσουν τις παγιδευμένες καταστάσεις, τη δυναμική της διεπαφής και τη δυναμική των φορέων των διόδων εκπομπής φωτός (LED) περοβσκίτη με βάση το CH₃Νιου Χάμσαϊρ₃PbBr₃, διερευνώντας πώς η παθητικοποίηση ελαττωμάτων χλωριούχου χολίνης βελτιώνει τη δυναμική των φορέων της διεπιφάνειας. Αυτή η τεχνική επιτρέπει τη διερεύνηση της ηλεκτρικής συμπεριφοράς της συσκευής, αποκαλύπτοντας πώς οι παγιδευμένες καταστάσεις επηρεάζουν την χωρητικότητα, την έγχυση φορέων και τις διαδικασίες ανασυνδυασμού - κρίσιμες για τη βελτίωση της αποδοτικότητας και της σταθερότητας της συσκευής. Η μελέτη καταδεικνύει ότι η αποτελεσματική παθητικοποίηση ελαττωμάτων καταστέλλει σημαντικά τον μη ακτινοβολικό ανασυνδυασμό, μετριάζει τη μετανάστευση ιόντων και εξασφαλίζει μια πιο ισορροπημένη έγχυση και μεταφορά φορτίου. Για την ανάλυση αυτών των επιδράσεων, προέκυψαν και αξιολογήθηκαν η εξαρτώμενη από την τάση χωρητικότητα, οι σχέσεις φωτεινότητας-χωρητικότητας-τάσης και η εξαρτώμενη από τη συχνότητα χωρητικότητα. Αυτές οι αναλύσεις δείχνουν ότι οι παθητικοποιημένες συσκευές εμφανίζουν μειωμένη πυκνότητα παγίδευσης, κατασταλμένη πόλωση ιόντων και ενισχυμένο ακτινοβολικό ανασυνδυασμό, επιβεβαιώνοντας έτσι τη βελτίωση στη δυναμική των φορέων της διεπιφάνειας. Σε σύγκριση με προηγούμενες μελέτες που επικεντρώνονταν κυρίως στις τάσεις απόδοσης των συσκευών και στον συμπληρωματικό ηλεκτρικό χαρακτηρισμό, η παρούσα εργασία εστιάζει σε μια διαδικασία διαγνωστικής ανάλυσης που βασίζεται στη φασματοσκοπία εισδοχής. Η ανάλυση επεκτάθηκε σε συναρτήσεις απόκρισης με ανάλυση συχνότητας και χαρτογραφήσεις περιοχών πόλωσης, και η απόκριση παγίδευσης ηλεκτρονίων διακρίθηκε σαφώς από τη βραδύτερη συμβολή ιόντων, παρέχοντας έτσι μια πιο μηχανιστική εξήγηση για τη συσσώρευση φορτίου, τον ανασυνδυασμό και τη σταθερότητα.
